耿雷:揭开臭氧含量起伏奥秘,权威成果登《自然》杂志

青千教授耿雷在《Nature》发表重要研究进展

5月18日,国际权威期刊《Nature》在线刊登我校地球和空间科学学院新引进“青年千人计划”教授耿雷为第一作者的研究论文“Isotopic evidence of multiple controls on atmospheric oxidants over climate transitions",报道了气候变化时期控制大气氧化能力的综合因素,为全面理解大气氧化能力的变化机制提供了新的认识。耿雷教授的博士后导师——美国华盛顿大学大气科学系的Becky Alexander教授是论文的通讯作者。

该研究利用美国Greenland Ice Core Project (GISP)2深冰芯计划中的部分冰芯,分析了近10万年的冰芯样品,重点研究了上一个冰期-间冰期以及过去4万-5万年间的两个气候快速变化事件(100年内平均气温有10度左右的波动)时期大气氧化能力的变化情况。首次提供了大气氧化能力随气候变化的关键信息。

一般认为,大气中对流层(地球最底层大气,包含了80%的大气质量)的臭氧主要来源于大气中氮氧化合物和有机小分子等初级气体的相互反应过程,而这些初级气体的排放和温度相关。温度越低,排放越少,所以在冰期,大气中臭氧的含量应该降低。冰芯样品分析结果表明,在相对温暖时期,臭氧含量确实随着温度的降低而降低。但是在温度持续降低时,臭氧的变化趋势发生逆转,开始随着温度降低而升高。

不同时期大气氧化剂和温度的关系

对于这一异常现象的产生,结合大气化学模型,耿雷提出了两种观点。第一是Brewer-Dobson 环流的影响。Brewer-Dobson 环流影响对流层和平流层之间的气体交换。平流层有一个臭氧层,包含了地球上绝大部分的臭氧。在Brewer-Dobson 环流中,空气从赤道上升,到达平流层,然后向两极传输,最终回到对流层。在这一过程中,平流层中的臭氧被带到地表,影响对流层的臭氧浓度。而Brewer-Dobson 环流越强,从平流层到达对流层的臭氧就越多。该研究结果表明,在冰期,这一环流很可能比现在要强很多。并且在冰期,这一环流的波动,或者说其对气候的敏感度比现在要剧烈。Brewer-Dobson 环流的变化不但直接影响对流层臭氧浓度,对大气氧化能力产生影响,还影响地表的紫外强度。因为Brewer-Dobson 环流的强弱直接影响了臭氧层厚度,强的环流导致赤道地区臭氧层变薄,而极地高纬度地区臭氧层变厚。这一变化趋势影响地表紫外强度,进而影响对流层羟基自由基的生成。而羟基自由基是最重要的大气氧化剂。这一过程可能对理解过去大气甲烷的浓度变化有重要意义。甲烷是一种重要的温室气体。长期以来人们认为过去,例如冰芯记录的甲烷浓度变化主要是受甲烷排放源的影响。而该研究第一次从观测数据上建议,大气氧化能力的波动也可能是一个重要因素。因为大气氧化能力的波动影响了甲烷在大气中的存留时间进而影响其浓度。

第二个可能因素是一种过去极少关注的大气氧化剂:活性卤族元素。目前对这些氧化剂的研究还非常匮乏,但是在冰期他们的浓度可能比现在要高得多。因为卤族元素最大的来源是海盐气溶胶,而冰芯记录表明冰期的海盐气溶胶浓度比现在要高得多。另外,最新研究表明两极海冰是更有效的活性卤族元素的释放源,而冰期海冰的面积比现在要大很多。

该研究模型计算表明如果要完全解释冰芯记录反演的臭氧和过氧基为主的氧化剂浓度变化趋势和幅度,除了传统认为的受温度控制的初级气体排放外,必须要同时考虑Brewer-Dobson 环流的变化和活性卤族元素浓度的变化。这些为准确理解大气氧化能力的自然波动规律,并预测其未来变化及相应的环境气候意义提供关键信息。

科学家在格陵兰岛Summit考察站冰芯钻探现场。右一:华裔冰芯科学家,Jihong Cole-Dai; 右二:同位素非质量分馏研究之父、美国科学院院士Mark Thiemens。
图片来源:Jihong Cole-Dai(South Dakota State University)

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耿雷(0207)简介

2002年从河南襄城县第一高中考入中国科学技术大学环境科学专业; 2006年本科毕业后到美国南达科它州立大学化学攻读博士学位,导师为冰芯化学专家Jihong Cole-Dai。

2012年博士毕业后在美国华盛顿大学大气科学系进行博士后研究。2015年受邀参加美国自然科学基金第二届“极地研究者新一代领导峰会”(New Generation of Polar Researchers Leadership Symposium),同年受欧盟玛丽-居里奖学金(Marie Curie Individual Fellowship)资助开始在法国国家研究中心的地球物理和冰川环境实验室进行博士后研究工作。

2016年入选中组部第12批青年千人计划,并被聘为中国科学技术大学地球和空间科学学院环境科学专业教授。

长期从事冰芯气候环境记录和大气化学方面的研究,以及多硫、多氧同位素分析方法的开发和应用。主要用硫、氧同位素非质量分馏效应为核心手段,全球大气化学传输模型为辅助工具,研究现代以及过去大气氧化能力的变化,以及相关的硫、氮生物地球化学循环的变化和环境气候效应。博士期间参与了美国WAIS Divide 深冰芯计划,负责冰芯化学成份的测量分析工作,并运用大气化学传输模式对极地冰雪样品中气溶胶成份的浓度和季节变化进行分析,为冰芯大气气溶胶成份的解释提供基础信息。并利用北极格陵兰岛积雪和浅冰芯样品,系统研究了这一地区硝酸的来源,沉降和保存机制,为进一步依托美国GISP2 深冰芯开展冰期-间冰期大气氧化能力变化的研究提供了基础信息。相关工作已经在美国科学院院刊(PNAS), 大气化学物理(ACP), 地球物理研究学报(GRL)等核心专业期刊发表。

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